Après un passage de l’impressionnisme au cubisme, elle participe en 1906 à l’exposition d’art russe organisée au Salon d’automne, à Paris, par Diaghilev. En décembre 1909, lors de la troisième exposition de la Toison d’or, Larionov et Gontcharova lancent le néo-privitivisme.
Dès 1911, elle participe au mouvement futuriste 1912-1915, puis à la création du rayonisme en 1912-1913, mouvement non-figuratif.
En juin 1915, elle quitte définitivement la Russie et réside pendant deux ans en Suisse. En 1917, elle accompagne la troupe de Diaghilev en tournée en Espagne, et s’installe avec Larionov à Paris en 1918. Elle obtient la nationalité française en 1939.
Dans les années 1920, elle est un des principaux peintres des Ballets russes de Diaghilev et conçoit notamment les décors pour Les noces de Stravinsky.
Elle travaille aussi pour Ida Rubinstein, les Ballets russes de Monte Carlo. De nombreuses expositions lui sont consacrées : galerie Barbazanges en 1919, galerie Sauvage en 1928. Peintre de l’Ecole de Paris, elle est aussi membre du Salon d’Automne depuis 1921, et elle participe régulièrement au Salon des tuileries et des independants. La guerre et l’après-guerre sont une période de grande pauvreté et d’oubli pour Gontcharova et Larionov et il faut attendre 1954 pour qu’à l’occasion des grandes rétrospectives Serge de Diaghilev à Londres, on recommence à parler d’eux. Ils se marient en 1955.
Une grande rétrospective de l’œuvre de Larionov et de Gontcharova est organisée à Londres par le Conseil d’art de Grande-Bretagne en 1961. Le Musée d’art moderne de la Ville de Paris lui consacre également, ainsi qu’à Larionov, une rétrospective, après sa mort.
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